Se seu Chromebook tiver um slot para cartão SD, esse é o lugar onde você deseja armazenar dados supérfluos, como downloads temporários, capturas de tela e afins. Dessa forma, se você esquecer de entrar e limpar o lixo, isso não é uma grande tarefa, e o armazenamento interno do seu Chromebook não é constantemente preenchido com coisas que você provavelmente não precisará ver novamente.
O Chrome OS considera as capturas de tela iguais às de qualquer outro download. Por isso, para alterar o local das capturas de tela, você precisa alterar o local de download padrão. Primeiro, abra o menu Configurações clicando na bandeja do sistema e, em seguida, no ícone de roda dentada.
A primeira opção neste menu é "Localização". À direita, há um botão que diz "Alterar". Clique nele.